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| 1 | 阴离子空位法设计用于氮气和二氧化碳还原的贵金属单原子负载的二维光催化剂显示文摘在光催化剂材料上制备高活性和稳定的贵金属单原子催化剂用于氮气和二氧化碳还原反应是未来可再生能源转换和存储技术的关键.本文提出了一种优化贵金属单原子催化剂稳定性和电子性质的设计策略.结果表明,贵金属单原子倾向于稳定在光催化剂的阴离子空位上,这种阴离子空位可以保证在光激发过程中贵金属单原子具有最佳的电子捕获能力,从而降低氮气和二氧化碳还原反应的能垒.特别是石墨相氮化碳表面上氮空位稳定的铱单原子和硫化钼表面上硫空位稳定的铑单原子具有最低的氮气还原能垒.而对于二氧化碳还原反应,甲酸在氮化碳和硫化钼上均为主要的还原产物,特别是氮空位稳定的钯单原子和硫空位稳定的金单原子具有最低的甲酸形成能垒,这一发现为设计高活性且稳定的贵金属单原子负载的光催化剂提供了一种方法. | 周鹏 晁玉广 吕帆 赖建平 王凯 郭少军 | 2020 | Science Bulletin2020，65，9： | 3 |
| 2 | 超薄钯纳米片/非晶氮化碳共面复合结构的控制生长及其可见光驱动下的光催化产氢性能研究(英文)显示文摘目前,能源与环境问题已经成为影响人类可持续发展的主要矛盾.为了实现人类社会的可持续发展,研究者们一直致力于开发新的储能技术.半导体光催化制氢凭借其清洁、可持续、环境友好的优势成为研究热点.传统的光催化制氢体系以贵金属为助催化剂,宽带隙半导体为光催化剂,这种光催化系统的太阳能转换效率难以满足实际需求.在本文中,我们合成出一种具有较大接触界面和较短的电子传递路径的共面型超薄钯纳米片/非晶氮化碳复合结构.在室温25℃条件下,该结构平均氢气生成速率为1.45 mmol mg^(-1)h^(-1),是钯纳米颗粒-无定形碳化氮粒面型结构的2.6倍.同时,该共面型光催化剂具有优良的产氢稳定性.该催化剂既充分利用了钯纳米片表面高密度的活性位点,又利用了无定型氮化碳宽的光谱响应.本工作为可见光驱动的高效助催化剂和光催化剂界面设计提供了一种新的策略. | 唐永华 周鹏 晁玉广 林斐 赖建平 李红星 郭少军 | 2019 | Science China Materials2019，62，3： | 11 |
| 3 | 一种光驱动下具有敏化性能的氯氧化铋/超薄聚苯胺核壳纳米片结构(英文)显示文摘光催化技术在可再生能源和环境保护方面有巨大的潜力.本文通过一步氧化聚合法合成了一种超薄聚苯胺壳敏化氯氧化铋核纳米片结构.该结构中约1–2纳米厚的超薄聚苯胺壳可以促进催化剂对可见光的响应,氯氧化铋核可以促进聚苯胺中光生载流子的分离,在可见光驱动下对于降解罗丹明B具有较高的光催化活性和稳定性.优化后的氯氧化铋/超薄聚苯胺核壳催化剂的光催化降解罗丹明B的活性比纯氯氧化铋高出近三倍,且稳定性更高.本工作为设计可见光驱动的高效混合光催化剂提供了一种新的策略. | 唐永华 周鹏 王凯 林斐 赖建平 晁玉广 李红星 郭少军 | 2019 | Science China Materials2019，62，1： | 4 |
| 4 | 负载无定型钌纳米簇的原子级钴掺杂一维碳纳米笼增强析氢催化性能显示文摘析氢反应是电解水产制氢的关键反应之一.在碱性条件下,由于催化剂表面与反应过程中产生的氧物种、氢物种与催化剂的吸附未处于最佳状态,析氢反应动力学往往比较缓慢,比在酸性条件下慢2-3个数量级.目前,铂基纳米催化剂被认为是最优的析氢催化剂,但因价格昂贵、稳定性较差,限制了其在电解水器件上的大规模应用.因此,设计一种价格较为低廉、活性高和稳定性好的碱性析氢催化剂尤为必要.钌作为铂族金属之一,其价格约为铂的三分之一,但其与氢的结合能却与铂类似.因此,钌基催化剂被认为是有望替代铂作为析氢催化剂.本文结合模板法、静电纺丝和碳化热解策略构筑了一种负载无定型钌纳米簇的原子级钴掺杂一维碳纳米笼催化剂,有效提升了碱性条件下析氢反应性能.该催化剂具有较高的比表面积,丰富的缺陷结构,原子级分散的金属Co掺杂以及无定型钌纳米簇结构,并在碱性条件下催化析氢反应时,表现出了低起始过电位,低Tafel斜率(62 mV dec^(-1))和高稳定性.X射线衍射(XRD)结果表明,该催化剂中钌和钴以无定型形式存在.选区电子衍射结果表明了无定型结构的存在,并且钌以纳米簇形式存在,其平均粒径为1.48 nm.X射线光电子能谱结果表明该催化剂含有较高的氮掺杂,拉曼光谱证明了其存在碳缺陷结构.进一步通过X射线近边吸收谱和扩展边精细结构谱研究了钌和钴的配位环境,结果发现,钌带轻微正电荷,并且存在Ru-Ru键;钴带正电荷,价态介于0与+2价之间,其主要与N配位.在1 mol/L氢氧化钾电解液中,该杂化催化剂的电催化活性明显高于没有钴掺杂的催化剂以及商业化铂/碳催化剂.在电流密度为10 mA cm^(-2)时,过电位仅为40 mV,在过电位为100 mV时,该催化剂的质量催化活性达到了3.77 mAμg_(Ru)^(-1),远超商业化铂/碳(2.01 mAμg_(Ru)^(-1))和钌/碳(1.66 mAμg_(Ru)^(-1)).该催化剂也表现出了优异的析氢催化稳定性,5000圈循环后,10 mA cm^(-2)下的过电位仅增加了2 mV,在恒电流测试中,10 h后电位仅下降了95 mV. | 杨文秀 张炜钰 刘锐 吕帆 晁玉广 王子宸 郭少军 | 2022 | Chinese Journal of Catalysis2022，43，1： | 3 |
| 5 | 具有优异甲醇耐受性的Rh掺杂Pd Cu有序金属间化合物纳米粒子增强氧还原电催化显示文摘由于阴极催化剂有限的活性和耐久性以及甲醇渗透到阴极所导致的催化剂中毒问题,直接甲醇燃料电池(DMFCs)仍面临严峻的挑战。本文报道了一类新型的具有有序金属间结构的Rh掺杂PdCu纳米颗粒用于提高阴极氧还原反应(ORR)的活性、耐久性和甲醇耐受性。通过结合Rh原子掺杂以及有序金属间结构两者的优点,在碱性条件下,Rh掺杂Pd Cu金属间化合物催化剂在0.9 V电位下对氧还原质量活性相比商业Pt/C提高7.4倍。这种独特的结构还使其表现出出色的ORR耐久性,在连续20000个循环后的半波电位和质量活性几乎不变。此外,在苛刻的中毒环境下,仍可以保持Rh掺杂PdCu金属间化合物电催化剂高的氧还原催化活性。 | 李蒙刚 夏仲泓 黄雅荣 陶璐 晁玉广 尹坤 杨文秀 杨微微 于永生 郭少军 | 2020 | 物理化学学报2020，36，9： | 5 |
| 6 | SnSe2纳米晶耦合分层多孔碳微球作为长寿命钠离子电池负极材料(英文)显示文摘硒化锡用于钠离子电池负极时具有较高的理论比容量且其成本低廉,因而备受关注.然而,由于其固有的低导电性,以及在充放电过程中的缓慢动力学和体积膨胀,硒化锡作为钠离子电池负极材料表现出的性能较差.本文首次合成SnSe2纳米晶耦合分层多孔碳微球(SnSe2NCs/C)用于增强钠离子电池的比容量、倍率能力和持久性.SnSe2NCs/C独特的结构可以有效阻止SnSe2纳米晶的团聚,减轻材料体积膨胀,加快电子和离子的扩散,增大电解液与电极材料的接触面积,提高材料结构的稳定性.所制备的SnSe2NCs/C微球具有较高的可逆比容量(在100 mA g^-1的电流密度下循环100圈后仍保持565 mA hg^-1的比容量),出色的倍率能力和长循环寿命稳定性(在1 Ag^-1的电流密度下循环1000圈后仍保持363 mAhg^-1的比容量). | 陈辉 慕梓杰 李一举 夏仲宏 杨勇 吕帆 周金辉 晁玉广 王金淑 王宁 郭少军 | 2020 | Science China Materials2020，63，4： | 2 |
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