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| 1 | 2000年我国沙尘暴的组成、来源、粒径分布及其对全球环境的影响显示文摘沙尘暴期间总颗粒物高达约6000μg· m-3, 比平日高近30倍. 主要污染源元素As, Sb, Se的富集系数比平日更高, 主要污染源不仅来自于北京局部地区, 而且来自于其长距离传输过程中的区域污染源. 污染源元素Pb, Zn, Cd, Cu相比于平日富集系数下降, 主要来源于北京地区自身. Al, Fe, Sc, Mn, Na, Ni, Cr, V, Co等9种元素的富集系数均接近于1, 主要来自于地壳源. S在沙尘暴中含量高达10μg·m-3, 比平常高出4倍, 主要来源于长期传输过程中由气体到气溶胶的转化. 沙尘暴包含有大量的细粒子, 粒径小于2.1 和 9.0-m的部分分别占总量的16.1 %和76.9 %. 值得注意的是在沙尘暴中检测出Fe(Ⅱ). Fe(Ⅱ)为大洋表层水带去可供生物吸收的营养元素Fe, 从而导致表层生物二甲基硫排放的增加. 大气中的铁和硫的相互耦合及其正反馈过程是值得进一步探讨的可能影响全球气候变化的重要机制之一. | 庄国顺 郭敬华 袁蕙 赵承易 | 2001 | 科学通报2001，46，3： | 181 |
| 2 | 2002年北京特大沙尘暴的理化特性及其组分来源分析显示文摘2002年3月北京发生了有历史记录以来最大的沙尘暴,总颗粒物浓度高达10.9mg·m^-3、高出国家颗粒物污染标准54倍.主要地壳源元素Ca,Al,Fe,Mg,Na,Ti等高达平日的30~58倍.污染元素Zn、Cu,Pb,As,Cd,S比平时高出几倍至近十倍.其中Pb,As,Cd,S在PM2.5中富集系数分别高达12.7,29.6,43.5,28.4,这些污染物部分来自于沙尘暴长距离传输过程中矿物气溶胶与沿途污染源排放的污染气溶胶的混合.污染物增加的另一原因是沙尘暴入侵气团和北京当地污染气团之间的交汇叠加.沙尘暴中PM2.5细粒子占TSP的30%左右,污染物在PM2.5细粒子中的浓度占TsP总浓度的45%~69%.各种污染物在沙尘暴过后普遍增加,证明了沙尘暴带来的大量矿物气溶胶尤其是其中的细粒子有利于污染物的转化和积聚.在此次特大沙尘暴中再次检测出高浓度Fe(Ⅱ),为大气和海洋体系中的铁硫耦合反馈机制提供了新证据.污染物组分的成倍增加和Fe(Ⅱ)的增加,都说明了沙尘暴是影响全球生态环境变化的重要因素. | 孙业乐 庄国顺 袁蕙 张兴赢 郭敬华 | 2004 | 科学通报2004，49，4： | 52 |
| 3 | 气溶胶、降水中的有机酸、甲磺酸及无机阴离子的离子色谱同时快速测定法显示文摘建立了梯度淋洗 ,在14min内同时测定大气气溶胶和降水中的甲酸、乙酸、草酸及大气中海洋微生物硫释放源指示物甲磺酸 (MSA)与无机阴离子F -、Cl-、 2-NO、 3-NO、 42-SO 、 3-4PO 的新方法 ;线性回归系数达0.9983~0.9998 ,分离度7.260 ,相对标准偏差在5 %以下 ,检出限(S/N=3)达1×10-8 (w) ,样品的加标回收率为80 %~120 % ;确定了不同滤膜采集的气溶胶的最佳浸提条件以及最佳色谱分离操作条件 ;此法已有效地应用于我国实地采集的气溶胶和降水的组分分析。 | 袁蕙 王瑛 庄国顺 | 2003 | 分析测试学报2003，22，6： | 32 |
| 4 | 北京沙尘暴的干盐湖盐渍土源——单颗粒物分析和XPS表面结构分析显示文摘2002年3月20日北京特大沙尘暴565个单颗粒物分析结果表明,S和Cl是唯一呈现显著正相关的一对元素.同时含有S和Cl的单颗粒物检出率高达82.5%,其中S和Cl的含量还高于所有颗粒物平均值.同时含有S、Cl和Na的颗粒物检出率为62.0%,其中Na的含量更比所有颗粒物平均值高出1.4倍.PMF因子分析显示NaCl和Na2SO4是北京沙尘暴S和Cl显著相关的那些单颗粒物的主要成分.沙尘暴样品中SO42-和Cl-浓度呈高度线性相关.X射线光电子谱对气溶胶表面结构分析显示,Na和S在沙尘暴颗粒物表面的百分含量比北京非沙尘暴和内蒙古地区气溶胶样品高.这些同时含有S、Cl和Na,且S和Cl显著正相关,Na相对富集的颗粒物多数来自于沙尘暴途中所经过的其表层土成分富含氯化物和硫酸盐的干盐湖盐渍土地区.证明了北京沙尘暴不仅来自于其源头沙漠,沙尘暴所经过的包括干盐湖盐渍土的大范围干旱、半干旱地区的表层土也是其主要来源. | 张兴赢 庄国顺 袁蕙 | 2004 | 中国环境科学2004，24，5： | 18 |
| 5 | Al_2O_3性质对加氢脱硫催化剂Co-Mo/Al2O3活性相形成的影响显示文摘以两种商用Al2O3为载体,制备了汽油选择性加氢脱硫催化剂Co-Mo/Al2O3,并采用红外光谱、X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电镜、扫描透射-能谱和X射线光电子能谱等手段系统研究了载体物化性质对催化剂活性相形成的影响.结果表明,表面羟基数量少和结晶程度高的载体与活性金属间相互作用减弱,促进了Mo物种的硫化还原,使MoS2片晶的尺寸和层数增加,且其硫化态催化剂上CoMoS活性位更多,CoMoS/MoS2比更大,因而显著提高了相应Co-Mo催化剂加氢脱硫活性和选择性. | 齐和日玛 李会峰 袁蕙 张韫宏 徐广通 | 2011 | 催化学报2011，32，2： | 13 |
| 6 | 大气海洋物质交换中的铁硫耦合反馈机制显示文摘海洋表层水中的铁已被证明为某些大洋海区表层水生产力的限制因素. 1992年我们报道了在远洋气溶胶中检测到二价铁Fe(Ⅱ), 提出了大气海洋物质交换中的铁硫耦合反馈机制的假设. 最近在中国的沙尘暴样品中检测到了相当数量的Fe(Ⅱ), 其浓度高达1.8~4.3 μg@m-3, 占总铁的1.4%~2.6%. 气溶胶中硫和铁在沙尘暴期间表现出明显的正相关. Fe, Fe(Ⅱ)和S无论在沙尘暴和非沙尘暴期间其浓度高峰均在粒径为1~3 μm的分级样品中. 在自然光照和紫外光照条件下, 加入三价铁后四价硫的氧化速度要比不加入分别快6.5和14倍. 气溶胶的Fe(Ⅲ)部分转化成Fe(Ⅱ)并产生OH@自由基把S(Ⅳ)氧化成硫酸盐这一过程, 可贡献北太平洋中部Midway岛地区所产生的非海盐硫酸盐气溶胶的约3%~20%. 上述结果进一步支持了铁硫耦合反馈机制的假设. 气溶胶中的Fe(Ⅲ)还原生成可为海洋表层生物吸收的Fe(Ⅱ). 海洋表层的浮游生物随二价铁的增加而增加, 导致其排放物二甲基硫(DMS)的增加. DMS的增加又导致海洋大气中S(Ⅳ)及硫酸盐气溶胶的增加, 从而又导致生物必需的二价铁的增加. 如此反复循环不已. 大气和海洋中的这一铁硫循环耦合反馈机制可能直接影响了全球气候变化. | 庄国顺 郭敬华 袁蕙 张兴赢 | 2003 | 科学通报2003，48，4： | 13 |
| 7 | 原位FTIR和XPS研究汽油选择性加氢脱硫催化剂的活性和选择性显示文摘为减少汽车尾气排放,应对越来越严格的燃油质量标准,对催化裂化汽油进行选择性加氢脱硫(HDS)是生产低硫汽油的重要技术。提高HDS活性、减少烯烃的饱和是选择性加氢脱硫催化剂研制的关键,而催化剂中活性相状态及其分布将决定催化剂的性能。认识催化剂的活性相状态及其与催化剂性能的关系,有助于研制、开发高性能的HDS催化剂。采用CO吸附原位红外光谱和XPS技术对系列硫化态Co-Mo/Al2O3系催化剂进行了表征,并将表征结果与微反HDS活性和选择性的评价结果进行了关联分析。结果表明:催化剂表面CoMoS相的增多明显有利于催化剂HDS的活性和选择性。CoMoS和MoS2活性中心数目的比值与HDS选择性存在良好的线性关系。CoMoS活性中心的强缺电子特性是CoMoS相有助于提高HDS活性和选择性的重要原因。 | 齐和日玛 袁蕙 张韫宏 李会峰 徐广通 | 2011 | 光谱学与光谱分析2011，31，7： | 10 |
| 8 | 工业装置渣油加氢失活催化剂上的金属赋存状态研究显示文摘以工业固定床渣油加氢失活催化剂(失活剂)为研究对象,依次采用正庚烷、甲苯对其进行索氏抽提,通过对失活催化剂上金属含量、形态及分布进行分析表征,发现金属沉积量沿着物流方向呈现降低趋势。通过Raman光谱、XPS分析表征发现,渣油加氢失活剂表面沥青质类物质含量很低。渣油加氢处理催化剂的活性相主要有3种:MoS2相、NiMoS相或CoMoS相。沉积的焦炭和金属使得催化剂暴露在外表面的活性相数量非常少。 | 刁玉霞 袁蕙 邱丽美 孙淑玲 徐广通 | 2019 | 石油炼制与化工2019，50，7： | 10 |
| 9 | FCC汽油选择性加氢脱硫COMO/Al_2O_3催化剂的CO吸附原位红外光谱表征显示文摘采用CO吸附原位红外光谱对系列硫化态CoMo/Al2O3催化剂进行表征,获得了加氢脱硫催化剂活性相的信息,并将表征结果与微反加氢脱硫活性和选择性评价结果进行关联分析。结果表明,CoMoS和MoS2活性中心上吸附的CO数目的比值与HDS选择性具有良好的相关性;催化剂表面CoMoS相相对含量的增多有利于提高HDS的活性和选择性;CoMoS活性中心的强缺电子特性是CoMoS相有助于提高HDS活性和选择性的重要原因。 | 齐和日玛 袁蕙 李会峰 张韫宏 徐广通 | 2011 | 石油学报(石油加工)2011，27，3： | 8 |
| 10 | 激光拉曼光谱在加氢脱硫催化剂Co-Mo/Al_2O_3中的应用研究显示文摘为减少汽车尾气排放和提高燃油质量,对催化裂化汽油进行选择性加氢脱硫是生产低硫汽油的重要技术。加氢脱硫催化剂活性金属的存在形态直接关系到催化剂的活性和选择性。利用激光拉曼光谱方法研究了Co-Mo/Al2O3系加氢脱硫催化剂。通过拉曼峰的归属给出其活性组元的存在形态,合理的分峰给出活性金属各种存在形式的含量及其在载体表面的分散状态,并将表征结果与微反加氢脱硫活性和选择性的评价结果进行了关联分析。结果表明,二维钼多聚物在940cm-1左右特征峰的百分比与催化剂HDS选择性存在良好的线性关系,940cm-1处拉曼特征峰的百分比可作为选择性HDS催化剂制备和改进的实验依据。硫化态样品的激光拉曼表征分析表明,样品经硫化后,氧化态Mo物种谱带839和940cm-1己消失,而在369和405cm-1位置出现归属于Mo—S键的振动谱峰,表明样品已基本完全硫化。这为加氢脱硫催化剂的开发和研究提供了重要实验依据和指导。 | 袁蕙 徐广通 齐和日玛 李会峰 卢立军 杨行远 塔娜 | 2014 | 光谱学与光谱分析2014，34，2： | 7 |
| 11 | 改性渣油加氢催化剂硫化期活性相的研究显示文摘分别以水蒸气改性和酸碱改性γ-Al_(2)O_(3)为载体制备了2种NiMoP/Al_(2)O_(3)渣油加氢催化剂(SR和MG),并进行不同硫化条件的处理得到硫化态催化剂。构建了原位红外光谱、Raman、XPS、TEM、TG-MS等系统表征体系,全方位研究了硫化态催化剂活性中心的分布、形貌、配位状态以及含碳物种等。结果表明:硫化温度由230℃升高到370℃时能促进2种渣油加氢催化剂样品硫化度的提升和NiMoS相的生成,同时含碳物种的含量增加且缩合度增大。与SR催化剂相比,MG催化剂较易硫化,MoS_(2)条纹较长且层数稍低,NiMoS相占比稍高,说明通过载体改性适当减弱载体与活性相作用,可提高硫化度和活性相助剂化效果,进而提高渣油加氢脱硫率,与反应活性数据一致。通过设计实验证实了硫化过程伴随着积炭前驱体的吸附和生成,高温净化过程中活性相也能发生动态重排、转变和新生。合适的酸中心和活性中心密度、合适的助剂化程度、能够在反应温度下保持活性相的平衡浓度以及积炭前驱体脱附转化能力是理想的渣油加氢催化剂硫化后的特征。 | 袁蕙 贾燕子 徐广通 | 2021 | 石油学报(石油加工)2021，37，6： | 6 |
| 12 | TPR技术及其在催化研究中的应用现状显示文摘介绍了程序升温还原技术(TPR)的主要理论,以及程序升温还原技术在当今催化研究中的应用状况。从上世纪六十年代至今,TPR法作为一种结构简单、响应灵敏的检测方法,被广泛应用于金属催化剂的表征,通过该方法不仅可以研究催化剂金属组分和载体间以及金属组分之间的相互作用,而且能够获得金属催化剂在还原性质、供氧活性和数目等多方面的信息。 | 杨行远 徐广通 卢立军 袁蕙 | 2012 | 现代科学仪器2012，29，6： | 5 |
| 13 | 有机添加物对活性相形貌调控及原生积炭对加氢脱硫活性的影响显示文摘为了探究有机添加物对活性相形貌调控以及原生积炭对加氢脱硫活性的影响,通过在浸渍液中引入具有不同官能团的有机物制备了相应的Mo/Al2O3催化剂,并采用拉曼、N2吸附-脱附、透射电镜、X射线光电子能谱和程序升温氧化-质谱等手段对催化剂进行表征。结果发现:与未引入有机物的样品相比,引入有机物在一定程度上减弱了钼物种与氧化铝表面的相互作用,从而促进钼物种的硫化;而且引入具有不同官能团的有机物对MoS2片晶生长可起到“模板导向”和“空间限制”的作用,实现了对MoS 2形貌结构的调变。其中,引入十六烷基三甲基溴化铵不仅显著提高了钼的硫化度,诱导形成具有合适尺寸和层数的MoS2片晶,而且形成的“毗邻”活性相的炭物种最少,从而有利于改善4,6-二甲基二苯并噻吩与活性中心的可接近性并提高加氢脱硫活性。 | 李会峰 李明丰 张乐 袁蕙 | 2020 | 石油学报(石油加工)2020，36，2： | 5 |
| 14 | Co-Mo/Al_2O_3加氢脱硫催化剂的CO吸附原位红外光谱表征及应用研究显示文摘燃油的无硫化成为车用燃料发展的必然趋势。为开发高性能的柴油超深度加氢脱硫催化剂,文章采用CO吸附原位红外光谱法对系列还原态Co-Mo/Al2O3催化剂和高活性工业剂进行了表征,并将表征结果与微反加氢脱硫活性评价结果进行了关联分析。结果表明:随金属负载量的变化CO吸附的光谱特征发生变化,当MoO3负载量达20%、助剂CoO量为4.16%时,在2179cm-1出现一个新的CO特征吸收峰,该活性中心的出现明显有利于加氢脱硫(HYD)的反应。在相同金属负载量的情况下,与采用化学处理法制备的催化剂相比较,后者对应的2179cm-1的特征吸收明显增强,微反评价显示该催化剂的催化活性特别是HYD反应活性明显提高。 | 袁蕙 孙淑玲 郑爱国 徐广通 | 2008 | 光谱学与光谱分析2008，28，9： | 5 |
| 15 | CO吸附原位红外光谱结合分子模拟计算研究FCC汽油加氢脱硫催化剂的选择性显示文摘以脱硫选择性不同的2组催化裂化汽油加氢脱硫催化剂为研究对象,采用CO吸附原位红外光谱表征了2组催化剂的活性相特征,并通过分子模拟计算方法比较了助剂Co加入前后噻吩和1-己烯在催化剂表面的电荷分布、吸附能及其加氢反应的活化能等,探讨了助剂Co的加入对选择性加氢脱硫催化剂脱硫选择性的作用机理.结果表明,加氢脱硫催化剂CoMoS活性相的增加有利于提高催化剂的加氢脱硫/加氢降烯烃(HDS/HYD)选择性.与1-己烯加氢位相比,Co的加入显著提高了噻吩分子加氢位的缺电子性,噻吩在催化剂表面的吸附度增强,显著降低噻吩加氢反应的能垒,从而使噻吩加氢反应更易进行.这也表明CoMoS为高HDS活性、高HDS/HYD选择性的活性相. | 齐和日玛 赵晓光 张韫宏 袁蕙 徐广通 | 2012 | 高等学校化学学报2012，33，2： | 5 |
| 16 | CO探针原位红外光谱研究Pt/Sn双金属重整催化剂显示文摘催化重整是生产芳烃原料和高辛烷值清洁汽油调和组分的重要工艺。以目前应用广泛的铂锡工业重整催化剂金属含量为参比,用工业剂制备方法合成了Pt含量为0.6%的一系列铂锡重整催化剂,建立CO探针原位红外的表征方法,并对其进行系统表征,首次获得了1%以下低含量助剂Sn的CO探针红外谱图。研究结果表明,系列剂的金属Pt的CO吸附特征峰主要以线式吸附状态存在。0.6%纯Pt剂上1 826cm^(-1)处CO桥式吸附特征峰,因添加助剂Sn后,强度下降,而CO线式吸附特征峰的强度则增加,说明Sn的加入使得Pt的分散度增加。变温CO探针吸附原位红外研究表明,对负载质量分数0.3%的纯Sn催化剂,当脱附温度升高至120℃时,吸附在Sn上的CO特征峰会完全消失。对负载质量分数0.6%的纯Pt催化剂,当脱附温度升高至300℃时,吸附在Pt中心上的CO特征峰会完全消失。当Pt-Sn双金属负载质量分数Pt为0.6%、Sn为0.3%时,CO的脱附温度明显提高达350℃。与纯Pt剂相比,随着Sn助剂的加入,使得CO的脱附温度稍有提升,Pt-Sn催化剂Pt的CO特征峰向高波数方向移动,说明Sn的加入一定程度上减弱了活性金属Pt中心上的电荷密度。因而,CO探针原位红外是表征低金属铂锡工业重整催化剂的有效手段,为阐明多金属重整催化剂的助剂作用和研究反应机理提供重要信息。 | 郝花花 袁蕙 徐广通 向彦娟 马爱增 | 2018 | 光谱学与光谱分析2018，38，3： | 5 |
| 17 | 吹扫捕集/气相色谱-质谱法测定石油炼制工艺废催化剂浸出液中挥发性有机物显示文摘采用吹扫捕集/气相色谱-质谱法,建立了石油炼制工艺废催化剂浸出液中挥发性有机物(VOCs)的检测方法.该方法标准曲线线性范围为5—200μg L^(−1),线性相关系数R2>0.99,方法检出限为0.1—2.0μg L^(−1).催化裂化(FCC)废催化剂浸出液、吸附脱硫(S Zorb)废催化剂浸出液和渣油加氢废催化剂浸出液的测定结果显示各组分的相对标准偏差(RSD)分别为0.2%—0.6%、0.7%—3.9%和0.9%—4.3%,基体加标回收率分别为78.7%—161.0%、64.9%—145.6%和74.0%—167.6%.所建立的方法可以满足废催化剂浸出液中VOCs的检测要求.FCC废催化剂浸出液中大部分VOCs的含量低于检出限.S Zorb废催化剂浸出液、渣油加氢废催化剂浸出液检出的化合物分别以C_(9)—C_(11)芳烃和C_(10)—C_(12)芳烃为主.所选取的3种废催化剂浸出液中目标VOCs含量均低于GB5085.3—2007中浸出毒性鉴别限值. | 万伟 袁蕙 马苏甜 钱钦 李长秀 刘颖荣 | 2022 | 环境化学2022，41，11： | 4 |
| 18 | Pt-Sn/γ-Al_(2)O_(3)工业失活重整催化剂的微观结构研究显示文摘采用多种表征手段对工业失活Pt-Sn/γ-Al_(2)O_(3)型PS-Ⅴ重整催化剂的载体形貌与微观结构,活性金属位置、尺寸与聚集状态等信息进行了深入表征。X射线衍射光谱表征结果显示失活剂载体结构完好,与新鲜剂无明显差异,但高分辨透射电子显微镜图像表明失活剂中载体部分转化为蜂窝状或片状结构的α-Al_(2)O_(3);透射电子显微镜观测结果表明活性金属形成了大量的Pt-Sn合金聚集体,尺寸在20~150 nm之间,统计平均尺寸为50 nm左右;球差校正扫描透射电子显微镜(Cs-STEM)观测结果表明未聚集的Pt原子在载体表面依然呈现原子级分散特性;CO探针原位红外光谱表征结果表明失活剂中Pt金属形成聚集。同时从载体和金属两方面深入分析了工业失活剂微观结构,给出了其结构变化与催化剂性能下降之间的构效关系。 | 向彦娟 郑爱国 忻睦迪 袁蕙 王春明 徐广通 马爱增 | 2022 | 石油炼制与化工2022，53，4： | 3 |
| 19 | 梧州市学校食堂卫生许可审查量化评分情况分析显示文摘 | 周云英 刘铁军 杨桂娥 卢翠琼 袁蕙 | 2006 | 现代医药卫生2006，22，3： | 2 |
| 20 | 尖晶石/层状异质界面的构筑提升富锂锰基正极材料电化学性能显示文摘通过水洗/二次焙烧工艺对富锂锰基正极材料进行表界面改性,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、循环伏安测试(CV)等手段系统地对富锂锰基正极材料的物化性能进行了分析表征。结果表明:水洗/二次焙烧改性工艺对富锂锰基正极材料的作用范围为表界面,不会破坏材料本体结构及形貌;当二次焙烧温度为500℃时,富锂锰基正极材料表界面会形成尖晶石/层状异质界面结构,这不仅使得电极材料放电比容量从279.0 mAh/g提升至286.6 mAh/g,首次库伦效率从81.70%提高至91.89%,还能够减少电解液对电极材料的腐蚀,50次循环容量保持率从92.82%提高至95.31%。此外具有独特三维传输通道的尖晶石结构,有助于锂离子快速扩散,从而提升材料的倍率性能。 | 高永恩 贾梦哲 李刚 戴仲葭 姜瑞 袁蕙 杜泽学 侯栓弟 | 2021 | 石油学报(石油加工)2021，37，6： | 1 |
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