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| 1 | 二氧化碳甲烷化催化剂的研究进展显示文摘CO2催化加氢甲烷化反应是温室气体CO2资源化利用的有效途径之一。本文回顾了CO2催化加氢甲烷化催化剂的研究现状,其中Ni基催化剂是研究最为广泛的CO2甲烷化催化剂。重点介绍了Al2O3、SiO2和La2O3载体及CeO2和La2O3助剂等对Ni基催化剂CO2甲烷化性能的影响,阐述了载体的结构、电子性能、化学性能和助剂等对Ni基催化剂CO2甲烷化性能的影响。结合几种非Ni基CO2甲烷化催化剂的对比研究发现,具有有序介孔结构的Co基催化剂也表现出了优越的CO2甲烷化性能。由此表明,催化剂新颖的结构也是影响CO2甲烷化性能的重要因素,通过催化剂结构、组成等的调变,能实现CO2低温高效甲烷化,为CO2甲烷化工业化进程奠定基础。 | 崔凯凯 周桂林 谢红梅 | 2015 | 化工进展2015，34，3： | 23 |
| 2 | 煤制天然气甲烷化催化剂及机理的研究进展显示文摘煤制天然气技术是将高碳能源转化为富氢、低碳能源的有效途径,发展以煤为原料、将合成气通过甲烷化反应制备天然气是今后煤清洁利用的重要途径。介绍了国内外煤制天然气的研究现状和甲烷化反应在煤制天然气中的应用。阐述了近年来CO、CO2甲烷化催化剂中几种常见的氧化物负载型Ni基催化剂载体(Al2O3、ZrO2、SiO2、TiO2)和催化剂助剂的制备方法以及化学结构特点,分析了一些新型催化剂载体(MWCNT、SiC、LaFeO3)、贵金属催化剂、非晶态合金催化剂、钙钛矿催化剂的研究现状和制备方法对催化剂催化性能的影响。分别对因高温烧结、催化剂中毒和催化剂积炭在工业上引起的甲烷化催化剂失活进行分析,并提出催化剂的改进方法。阐述CO甲烷化反应的次甲基机理、表面碳机理和变换-甲院化反应机理;近年来CO2甲烷化反应机理尽管一直存在分歧,但在催化过程中生成含碳中间物种的理论已被认同。今后甲烷化催化剂的研究方向包括开发新型甲烷化催化剂(低温催化剂、催化剂掺杂改性)、新型复合载体、抗硫催化剂(钼、钨催化剂)以及开发甲烷化新工艺和进一步深入探索甲烷化反应机理。 | 李茂华 杨博 鹿毅 刘玉梅 | 2014 | 工业催化2014，22，1： | 16 |
| 3 | ZrO_2-Al_2O_3复合载体对镍基催化剂甲烷化性能的影响显示文摘采用分步浸渍法制备了不同ZrO2载量的Ni/ZrO2-Al2O3催化剂,利用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、H2程序升温脱附(H2-TPD)、程序升温氧化(TPO)等手段对催化剂的结构进行表征,并考察了其在低H2/CO比(H2/CO约为1)下CO甲烷化的催化性能。结果表明,ZrO2助剂可削弱NiO与载体Al2O3间的相互作用,抑制镍铝尖晶石的生成。适量ZrO2的引入有助于提高活性组分Ni的还原度和分散度,对催化剂的甲烷化性能有促进作用。通过分析反应后催化剂上的积炭性质,发现ZrO2的加入能有效地抑制低活性碳物种的生成,提高催化剂的抗积炭能力,从而改善催化剂的稳定性。 | 杨霞 田大勇 孙守理 孙琦 | 2014 | 化工进展2014，33，3： | 13 |
| 4 | 生物质合成气甲烷化机理及催化体系研究进展显示文摘天然气的供需矛盾促使人们寻找新的天然气资源,其中利用生物质合成天然气(Bio-SNG)的替代技术受到了全世界的关注。在整个工艺过程中,生物质合成气制取甲烷是关键技术,而甲烷化催化剂是其核心要素。简述了近年来生物质合成气甲烷化机理及其催化体系的研究进展,重点讨论了合成气中CO甲烷化、CO_2甲烷化反应机理,以及甲烷化催化剂中活性金属、助剂和载体对CO甲烷化、CO_2甲烷化以及CO与CO_2共存条件下甲烷化反应性能的影响,分析了目前仍存在的主要问题,并指出了进一步研究的发展方向。 | 林江辉 王琼 王捷 王洪涛 马光远 徐艳飞 定明月 | 2018 | 化工学报2018，69，5： | 10 |
| 5 | CO、CO_2及其共存体系的甲烷化反应显示文摘介绍了甲烷化的反应体系,CO、CO2甲烷化反应的机理;比较了CO体系、CO2体系和CO、CO2共存体系的甲烷化反应特点以及三种反应体系对催化剂的要求;综述了适用于不同体系催化剂的研究进展,并重点介绍了多种催化剂的载体、助剂与活性组分之间的相互作用方式以及几种催化剂对碳氧化物甲烷化反应的催化机理;甲烷化反应的应用方向逐步从合成氨、合成气制天然气向燃料电池、焦炉煤气等方向扩展,对反应体系的研究也由CO甲烷化体系向CO2甲烷化体系和共存体系方向发展;复合载体负载的多金属催化剂成为现在甲烷化催化剂的主要研究方向,纳米颗粒催化剂、等离子体等技术开始应用于甲烷化催化剂。 | 袁涌天 尹燕华 周旭 周军成 | 2014 | 化工进展2014，33，A01： | 10 |
| 6 | 助剂对煤基合成气甲烷化反应用镍基催化剂的促进作用显示文摘助剂促进的合成气甲烷化反应用镍基催化剂具有反应活性高、使用寿命长以及甲烷选择性高等优点,被广泛应用于煤基合成气甲烷化制替代天然气反应中。本文重点介绍了贵金属、碱土金属、稀土金属以及过渡金属助剂等对活性镍基催化剂的分散度、还原度、双金属合金协同效应、镍基催化剂结构稳定性及其对合成气甲烷化反应速率和产物选择性的影响。较系统地分析了这些助剂改性镍基催化剂的作用机制。提出了非贵金属助剂以及复合助剂将是合成气甲烷化用镍基催化剂助剂研发的发展方向,旨在为煤基合成气制替代天然气甲烷化催化剂的研发提供借鉴和参考。 | 张旭 王子宗 陈建峰 | 2015 | 化工进展2015，34，2： | 10 |
| 7 | 二氧化碳甲烷化用镍基催化剂助剂改性研究进展显示文摘介绍了贵金属、碱土金属、稀土金属以及过渡金属助剂等对活性镍基催化剂的分散度、还原度、双金属合金协同效应、镍基催化剂结构稳定性及其对CO2甲烷化反应速率和产物选择性的影响研究进展。较系统地分析了这些助剂改性镍基催化剂的作用机制。提出了非贵金属助剂以及复合助剂将是CO2甲烷化用镍基催化剂助剂研发的发展方向。 | 张旭 王子宗 陈建峰 | 2015 | 天然气化工—C1化学与化工2015，40，4： | 8 |
| 8 | Ni/γ-Al_2O_3对二氧化碳加氢甲烷化的催化活性研究显示文摘比较了不同方法制备的Ni/γ-Al2O3催化剂的催化活性和比表面积,探究了Ni的最佳负载量、Ce对催化剂的改性以及温度、压力、氢碳比对催化剂活性的影响,并进行了XRD、BET分析测试。结果表明Ni的最佳负载量为10%,且γ-Al2O3表面单层Ni分布的最大容量应该在8%~10%之间;2.5%Ce助剂能提高二氧化碳转化率和甲烷选择;而最佳反应条件为:400℃、0.1 MPa、氢碳比为4。 | 周龙 马丽萍 陈建涛 马俊 资哲城 | 2015 | 化学世界2015，56，1： | 7 |
| 9 | Comparative study of fluidized-bed and fixed-bed reactor for syngas methanation over Ni-W/TiO_2-SiO_2 catalyst显示文摘In this work,syngas methanation over Ni-W/TiO2-SiO2catalyst was studied in a fluidized-bed reactor(FBR)and its performance was compared with a fixed-bed reactor(FIXBR).The effects of main operating variables including feedstock gases space velocity,coke content,bed temperature and sulfur-tolerant stability of 100 h life were investigated.The structure of the catalysts was characterized by XRD,N2adsorptiondesorption and TEM.It is found that under same space velocity from 5000 h 1to 25000 h 1FBR gave a higher CH4yield,lower coke content,and lower bed temperature than those obtained in FIXBR.Ni-W/TiO2-SiO2catalyst possessed excellent sulfur-tolerant stability on the feedstock gases less than 500 ppm H2S in FBR.The carbon deposits formed on the spent catalyst were in the form of carbon fibers in FBR,while in the form of dense accumulation distribution appearance in FIXBR. | Bo Liu Shengfu Ji | 2013 | Journal of Energy Chemistry2013，22，5： | 6 |
| 10 | 焙烧温度对浆态床甲烷化催化剂的影响显示文摘考察了焙烧温度对Ni-SiO2作为浆态床甲烷化催化剂性能的影响,通过浆态床反应器评价以及TG,TPR,XRD和BET表征,得出Ni-SiO2催化剂在350℃时就完全转化为氧化镍形态.焙烧温度是影响催化剂活性组分粒径大小及比表面积的非常重要的因素.在实验范围内,随着焙烧温度的升高,活性组分的粒径在增大,催化剂的比表面积降低,催化剂(经还原后)的催化活性则先增加后降低.说明对于Ni-SiO2甲烷化催化剂,焙烧温度过高或者过低都会降低催化剂的催化活性,在实验范围内催化剂的焙烧温度在450℃~550℃范围内比较适宜. | 贺龙 王永刚 公维博 许德平 杨芳芳 张海永 | 2012 | 煤炭转化2012，35，4： | 5 |
| 11 | ZrO_2/Al_2O_3复合载体镍基催化剂CO甲烷化反应本征动力学显示文摘采用固定床反应器,研究了复合载体镍基催化剂上的CO甲烷化反应。在温度为250~440℃,压力为0.1~2.5 MPa,原料气配比(nH2/nCO)为1.0~4.5的情况下,考察了操作条件对复合载体镍基催化剂甲烷化反应的影响。实验结果表明:CO转化率、CH4的选择性均随着反应温度、反应压力的升高而增加;当反应温度达到340℃时,CO转化率最高;当nH2/nCO=3.0时,具有较高的CO转化率和CH4的选择性。通过正交法设计实验,测定了甲烷化反应动力学数据。以双曲型动力学方程建立了以各组分逸度表示的CH4和CO2反应动力学模型,并用最大继承法对参数进行估值,获得动力学参数。残差分析及统计检验表明动力学模型是适宜的。 | 沈叶婷 张海涛 房鼎业 李涛 | 2016 | 华东理工大学学报(自然科学版)2016，42，4： | 5 |
| 12 | CO_2甲烷化Ni基分子筛催化剂的研究进展显示文摘综述了镍基分子筛催化剂在CO_2甲烷化反应中的研究进展,系统总结了不同分子筛催化剂对CO_2甲烷化反应性能的影响,分析了不同分子筛载体结构与活性组分之间的相互作用及其对活性组分Ni的分散度、颗粒尺寸、抗烧结性之间的关系,阐释了不同孔结构分子筛催化剂的构效关系及其抗烧结和抗积碳的反应机理,展望了Ni基分子筛催化剂在甲烷化反应的应用前景。 | 周亭 郭芳 许俊强 陈志 李军 刘奇 | 2017 | 功能材料2017，48，6： | 5 |
| 13 | 焙烧温度对共沉淀法合成Ni/Al_2O_3甲烷化催化剂性能的影响显示文摘采用并流共沉淀法制备Ni负载质量分数为15%的Ni/Al2O3催化剂,用于CO加氢甲烷化反应。结合紫外可见光漫反射、氢气程序升温还原、N2物理吸附-脱附和X射线粉末衍射等技术,考察焙烧温度对催化剂结构、活性与稳定性的影响。结果表明,低温[(350-500)℃]焙烧的样品中活性组分Ni主要以孤立的Ni O物种和高分散的无定形Ni O物种存在,相应的还原态样品中Ni粒子尺寸较小,是其新鲜态样品低温活性较高的主要原因。800℃焙烧的样品中活性组分Ni主要以高分散的无定形Ni O物种和Ni Al2O4尖晶石微晶形式存在于催化剂表面,活性组分Ni与载体Al2O3间的作用力较强,稳定性较高,且经过800℃水热老化处理10 h后仍具有较大的比表面积(125 m2·g-1),是其具有较佳低温活性同时突显良好水热稳定性的主要原因。 | 吴秀 辜冬梅 余镇重 詹瑛瑛 陈崇启 林性贻 李达林 | 2015 | 工业催化2015，23，4： | 4 |
| 14 | 镍基催化剂的二氧化碳甲烷化催化性能显示文摘为循环利用CO_2,减少其排放,减缓温室效应,分析讨论了镍基催化剂对CO_2甲烷化的催化性能,介绍了以Si O_2、海泡石、Si C、碳纳米管、Al_2O_3、Ti O_2及Zr O_2为载体的镍基催化剂性能。认为以Zr O_2为载体的催化剂对于CO_2甲烷化反应的催化活性远远高于Mg O、Al_2O_3、Si O_2和海泡石负载的催化剂,工业化前景较好。开发新的催化剂不仅要考虑载体价廉易得、成本较低,还必须考虑催化剂的高活性和稳定性、避免积碳和烧结等因素。 | 刘华平 叶素芳 孔丽萍 王呈呈 叶向荣 | 2015 | 化工生产与技术2015，22，6： | 4 |
| 15 | Coking-resistant Ni-ZrO_2/Al_2O_3 catalyst for CO methanation显示文摘Highly coke-resisting Zr O2-decorated Ni/Al2O3 catalysts for CO methanation were prepared by a two-step process. The support was first loaded with Ni O by impregnating method and then modified with Zr O2 by deposition-precipitation method(IM-DP). Nitrogen adsorptiondesorption, X-ray diffraction, scanning electron microscopy, transmission electron microscopy, thermogravimetric analysis, H2 temperatureprogrammed reduction and desorption, NH3temperature-programmed desorption, and zeta potential analysis were employed to characterize the samples. The results revealed that, compared with the catalysts with the same composition prepared by co-impregnation(CI) and sequential impregnation(SI) methods, the Ni/Al2O3 catalyst prepared by IM-DP showed much enhanced catalytic performance for syngas methanation under the condition of atmospheric pressure and a high weight hourly space velocity of 120000 m L g-1 h-1. In a 80 h life time test under the condition of 300–600°C and 3.0 MPa, this catalyst showed high stability and resistance to coking, and the amount of deposited carbon was only 0.4 wt%. On the contrary, the deposited carbon over the catalyst without Zr O2 reached 1.5 wt% after a 60 h life time test. The improved catalytic performance was attributed to the selective deposition of Zr O2 nanoparticles on the surface of Ni O rather than Al2O3, which could be well controlled via changing the electrostatic interaction in the DP procedure. This unique structure could enhance the dissociation of CO2 and generate surface oxygen intermediates, thus preventing carbon deposition on the Ni particles in syngas methanation. | Qing Liu Fangna Gu Jiajian Gao Huifang Li Guangwen Xu Fabing Su | 2014 | Journal of Energy Chemistry2014，23，6： | 4 |
| 16 | CO2 methanation and co-methanation of CO and CO2 over Mn-promoted Ni/Al2O3 catalysts显示文摘一系列支持 Mn 15 wt-% Ni/Al 2 O 3 催化剂被一个早期的湿受精方法准备。在 Ni/Al 2 为公司 2 methanation 和在一个改正床反应堆的公司和公司 2 的 comethanation 的 O 3 催化剂被调查。催化剂被 N2 physisorption 描绘,氢规划温度的减小和解吸附作用,二氧化碳规划温度的解吸附作用, X 光检查衍射和 highresolution 传播电子显微镜学。Mn 的存在增加了公司 2 吸附地点的数字并且由于改进 Ni 分散禁止了 Ni 粒子凝块并且削弱了在镍种类和支持之间的相互作用。支持 Mn 15 wt-% Ni/Al 2 O 3 催化剂特别在低温度改进了公司 2 methanation 活动(250 ~ 400 25 ?1, 的 mg 12.5 ?2 的 mg 并且 25 ? 导致了 32 的 3 的 mg ? B 1, 的 s 32.89?Zn, Cu, Se, Mn,我, Fe,瞬间和 Br。mea 覈 ? 覈?? | Kechao Zhao Zhenhua Li Li Bian | 2016 | Frontiers of Chemical Science and Engineering2016，10，2： | 4 |
| 17 | Ni/Al_2O_3及La改性Ni/Al_2O_3催化CO浆态床甲烷化性能显示文摘采用等体积浸渍法制备了Ni/Al2O3及La改性的Ni-La/Al2O3催化剂,并考察了其浆态床CO甲烷化反应性能。借助XRD、H2-TPR、CO-TPD、H2-TPD等对催化剂进行了表征。结果表明,La助剂改性制备的Ni-La/Al2O3催化剂较Ni/Al2O3催化剂具有更高的CO甲烷化活性,La助剂的添加促进了Ni物种在载体表面的分散,降低了还原温度,增强了催化剂对CO和H2的吸附能力。La助剂的添加次序对甲烷化活性影响较大,采用共浸渍法制备的催化剂具有最佳的甲烷化活性,CO转化率达到96.3%,CH4选择性和时空收率分别达到87.1%和179.6 m L·kg-1·h-1,优于先浸渍Ni后浸渍La或先浸渍La后浸渍Ni制备的催化剂。 | 孟凡会 崔晓曦 何忠 李忠 郑华艳 | 2014 | 稀土2014，35，6： | 3 |
| 18 | La-Ni/γ-Al_2O_3对二氧化碳加氢甲烷化的催化活性研究显示文摘用浸渍法制备了La-Ni/γ-Al_2O_3催化剂,并采用比表面积(BET)测试、程序升温还原(H2-TPR)等表征手段及热稳定性实验等,研究了催化剂的结构及活性。结果表明,2%的La显著提高了Ni/γ-Al_2O_3的活性并使其比表面积增加,La-Ni/γ-Al_2O_3在反应前的最佳还原活化温度为450℃,最佳反应温度和反应压力分别为450℃、015MPa,且在72h连续反应过程中,甲烷选择性和二氧化碳的转化率都能保持在一个较高的水平。 | 周龙 马华菊 暴玮 莫福金 曾妍骅 | 2018 | 化工技术与开发2018，47，6： | 3 |
| 19 | CO_-2甲烷化用高稳定性Ni/MCM-41催化剂的工艺研究显示文摘采用浸渍法制备了不同活性组分含量的高热稳定性Ni/MCM-41催化剂,并用X射线衍射(XRD)和N_2吸附脱附仪(BET)对其进行了表征。在连续固定床反应器中考察了催化剂活性组分Ni含量、焙烧温度、还原温度、空速对CO_2甲烷化反应的影响。结果表明,Ni/MCM-41催化剂在CO_2甲烷化反应中的最优工艺条件为:Ni质量分数10%,焙烧温度为500℃,还原温度为500℃,空速为15000mL/(g·h)。在该条件下,反应温度450℃时,CO_2转化率为65.39%,甲烷选择性为78.06%。 | 周亭 杨传玲 郭芳 许俊强 | 2018 | 天然气化工—C1化学与化工2018，43，4： | 3 |
| 20 | 输送床甲烷化催化剂颗粒的热质传递行为与反应机制显示文摘采用数值模拟对输送床甲烷化的粒径100μm级单颗粒催化剂的反应与热传递行为进行了研究,揭示了反应热在单颗粒催化剂上的动态传递规律和典型条件下的反应控制机制。在输送床反应器中,热传递效率高,进入反应器的单个催化剂颗粒温度一般在0.1 s左右即可达到稳态。稳态的100μm级催化剂颗粒表面、中心、流体之间的温差很小,但催化剂颗粒的径向温度表现为由表面向中心逐渐升高的分布,证明了甲烷化反应热升高了催化剂颗粒温度,建立了温度升高的催化剂颗粒与反应气氛之间的热传递平衡。模拟甲烷化反应速率与组分气体在催化剂颗粒内的分布,揭示了在加压和较高气速反应条件下,反应物向催化剂颗粒的扩散加快,催化剂颗粒的局部甲烷化反应受动力学控制,反应速率由中心向表面逐步减低。反之,常压与低气速条件使得催化剂颗粒的甲烷化反应受气体扩散控制,反应速率自表面向中心逐渐降低。 | 程永刚 刘姣 韩振南 石磊 许光文 | 2019 | 化工学报2019，70，8： | 2 |
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