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| 1 | 模板法制备介孔材料的研究进展显示文摘从微孔到中孔或介孔材料的制备过程中,离子模板、乳液模板、液晶模板及至细菌模板得到广泛的应用。具有空间规整性的介孔材料就其介观结构所具有的空间群而言,有P6mm,P63/mmc,Pm3n,Ia3d;就其介观结构的形态而言,有二维六方,三维六方,双连续立方,L层状相,多层囊泡等。本文对MCM系列、SBA-n系列、MSU系列、以及那些较为单一的硅基品种FMS-16、HMS等的制备体系及其特点进行了综述。对介孔分子筛合成中常用的表面活性剂分子类型进行了归纳。本文针对的是单一表面活性剂作模板的类型,对那些混合型模板则未予详细介绍。 | 刘超 成国祥 | 2003 | 离子交换与吸附2003，19，4： | 37 |
| 2 | 两种介孔分子筛动态吸附VOCs的研究显示文摘采用模板剂法制备了孔道规整、大比表面积的2种介孔分子筛MCM-41和SBA-15,并以甲苯、二甲苯、三甲苯为吸附对象,考察了介孔分子筛动态吸附VOCs的性能.结果表明,增加VOCs分子尺寸和浓度,降低床层温度可大幅提高介孔分子筛吸附性能.SBA-15由于介孔壁上的微孔结构适合吸附低浓度、小分子VOCs;MCM-41更适合吸附高浓度、大分子VOCs.TPD脱附试验表明,VOCs在介孔材料表面150℃下就能基本脱附完全. | 黄海凤 褚翔 卢晗锋 张波 陈银飞 | 2010 | 中国环境科学2010，30，4： | 32 |
| 3 | MCM-41和SBA-15动态吸附VOCs特性和穿透模型显示文摘采用模板剂法制备了具有规整孔道的MCM-41和SBA-15介孔分子筛,考察了两种介孔分子筛动态吸附甲苯、邻二甲苯、均三甲苯的特性。结果表明,MCM-41平均孔径小,孔壁叠加作用力强,更适合吸附中、低浓度的VOCs,对芳烃类VOCs为典型的Ⅰ型吸附等温线;SBA-15具有微孔和介孔共存的特点,平均孔径大,对大分子和高浓度的VOCs具有更好的吸附能力,同时也可有效地吸附低浓度VOCs,对芳烃类VOCs为典型的Ⅳ型吸附等温线。通过Yoon-Nelson模型对MCM-41和SBA-15动态吸附过程的拟合,得出的吸附模型参数可以较为准确地预测VOCs在介孔分子筛上的吸附穿透曲线。 | 黄海凤 褚翔 卢晗锋 张波 李瑛 陈银飞 | 2011 | 高校化学工程学报2011，25，2： | 21 |
| 4 | 碱处理对X沸石孔结构影响的研究显示文摘研究了X型沸石经碱溶液处理后介孔的形成,考察了碱溶液浓度、碱处理温度和时间对形成介孔的影响。并采用ICP、N2吸附-脱附、SEM、XRD等进行表征。结果表明:碱处理抽提沸石骨架上的硅使处理后样品硅铝比发生变化,从而改变了X型沸石的性能;浓度为0.05mol·L-1的NaOH溶液70℃下处理30min是形成介孔的最佳条件,在此条件下形成介孔孔容为0.24cm3·g-1,孔径分布为2.3~8nm的介孔,比表面积从处理前的352.69m2·g-1升高到443.11m2·g-1。而碱处理温度低于70℃,沸石骨架上硅不易抽提;碱溶液浓度高于0.05mol·L-1或碱处理时间长于30min,X型沸石则易形成大孔。样品经亚甲基蓝吸附测试,证实X型沸石碱处理后确实形成了一定量的介孔。 | 颜春香 姚建峰 张利雄 徐南平 | 2008 | 高校化学工程学报2008，22，4： | 10 |
| 5 | 孔径调变对MCM-41分子筛吸附VOCs性能的影响显示文摘采用3种不同碳链长度的季铵盐表面活性剂CnTAB(n=8,12,16)为模板剂,分别合成8-MCM-41、12-MCM-41和16-MCM-41介孔分子筛,并以甲苯、邻二甲苯、均三甲苯为吸附对象,考察了介孔分子筛动态吸附VOCs的性能.结果表明,通过减少表面活性剂的碳链长度,可以成功地把MCM-41分子筛的孔径调变为4.1、3.2和2.4nm.吸附实验结果表明,当MCM-41孔径减小时,其对低浓度甲苯、邻二甲苯的吸附量大幅上升,均三甲苯存在孔道扩散效应,其吸附量增加不明显.吸附等温线表明,在2.4nm孔道内,3种芳烃分子均属于典型的Langmuir单分子层吸附;当孔径大于2.4nm时,芳烃分子出现明显的多层吸附和毛细凝聚现象. | 黄海凤 殷操 褚翔 顾勇义 卢晗锋 | 2012 | 环境科学学报2012，32，1： | 9 |
| 6 | 硼铝骨架改性中孔分子筛的合成与表征显示文摘以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,以十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为结构模板剂,在碱性条件下采用水热晶化法成功合成出B-Al骨架改性的中孔分子筛MCM-41。通过XRD、TG-DTG、IR、N2等温物理吸附等多种表征手段对其进行结构、性质分析; 发现B有助于Al进入Si-MCM-41中孔分子筛的无机骨架中,B-Al-MCM-41比Al-MCM-41的晶体完整性好;同时掺入B、Al后的中孔结构分子筛与全硅MCM-41中孔分子筛相比,无机墙表面基团的性质不同,比表面积稍小,最可几孔径稍大,孔径分布较宽;Al、B同晶取代Si进入MCM-41无机骨架会使其中孔结构发生一些变化,因而合成的B-Al-MCM-41必将有不同的催化、吸附性能。 | 周春晖 张波 李庆伟 蔡晔 陈银飞 葛忠华 | 2001 | 高校化学工程学报2001，15，5： | 9 |
| 7 | 介孔二氧化钛的非有机模板剂法合成显示文摘采用硫酸钛水解法在不使用有机模板剂的条件下合成了高热稳定的锐钛矿型介孔TiO2.以工业硫酸钛溶液为原料,经两步水解得到介孔结构的偏钛酸,500℃下焙烧后得到比表面积为202·2m2/g、平均孔径为2·8nm并具有超强酸特性的介孔TiO2.使用X射线衍射、N2吸附、扫描电镜、X射线能谱和红外光谱对该样品进行了表征,初步讨论了介孔的形成机理.吸附在偏钛酸孔壁上的硫酸分子和孔壁上的自由羟基键合,起到了孔结构的导向作用及支撑作用. | 沈俊 田从学 张昭 | 2006 | 催化学报2006，27，11： | 8 |
| 8 | 负载型ZrOx/MCM-41分子筛催化α,β-不饱和醛的MPV还原反应的研究显示文摘采用Zr(NO3)4为Zr源,水为溶剂,浸渍法制备了负载型ZrOx/MCM-41介孔分子筛催化剂,考察了其在以异丙醇为氢源,苯甲醛为模型反应物,经氢转移法还原为苯甲醇的反应(MPV反应)中的催化性能,同时对样品进行XRD、N2吸附-脱附、IR、UV等表征分析,并与水合ZrO2、骨架掺杂Zr-MCM-41进行对比研究。结果表明:ZrOx/MCM-41分子筛性能最为优异,负载范围为2.5%~20%时,Zr负载量对性能影响较不明显,最佳负载量为5%;焙烧温度对性能影响较明显,最佳焙烧温度是300℃,以300℃焙烧8h的5%ZrOx/MCM-41分子筛为催化剂,在76℃、反应8h后,苯甲醛的转化率为88%,苯甲醇的选择性>99%。该类催化剂具有较好的抗水性、抗活性组分流失性和再生性能。ZrO2负载于MCM-41上时可能形成表面Si-O-Zr-OH基团,其可能是该催化剂性能优异的主要原因,催化剂表面少量存在的NO3-可能增加了其酸性,使其活性进一步提高。 | 金滨 张波 李秀娟 郭红云 俞卫华 葛忠华 | 2008 | 高校化学工程学报2008，22，2： | 8 |
| 9 | 钒硅中孔分子筛的合成、表征及其催化性能研究显示文摘在碱性环境中,采用水热合成法制备得到了不同硅钒比的钒硅中孔分子筛V-MCM-41,利用XRD,IR, TG等表征方法考察了钒的搀杂量与其结构和性能之间的关系。该催化剂对苯乙烯氧化反应具有较好的催化活性, 在一定的反应条件下,以H2O2溶液(30%)为氧化剂,以乙腈为溶剂,V-MCM-41(Si/V=25)能使苯乙烯的转化率达到95%以上,产物(苯甲醛+苯甲酸)的选择性不低于90%。 | 袁志庆 蔡晔 慎炼 陈银飞 刘华彦 葛忠华 | 2002 | 高校化学工程学报2002，16，2： | 8 |
| 10 | 层间模板剂导向合成新型多孔蒙脱石材料的研究显示文摘采用提纯后天然蒙脱石为原料,经十六烷基三甲基溴化铵和十八烷基三甲基氯化铵改性后,分别以C8~C14中性伯胺为结构导向剂,蒙脱石/胺/正硅酸乙酯摩尔比为1:20:150,搅拌反应时间为8h,经分离、干燥、焙烧,成功制备出新型多孔氧化硅/蒙脱石复合材料.用XRD、TG、FT-IR、N_2等温吸附-脱附和酸催化烷基化探针反应等表征了其结构和性能.结果表明,合成材料具有高比表面积、大层间通道、孔径分布较窄且依据模板导向剂分子尺寸可调,其酸催化活性和选择性较普通的酸活化蒙脱石有较大的提高. | 周春晖 李庆伟 葛忠华 倪哲明 李小年 | 2003 | 无机材料学报2003，18，6： | 8 |
| 11 | NaPMoO/Ti-MCM-41催化环己烯环氧化反应显示文摘采用浸渍法制备了混合氧化物NaPMoO/Ti-MCM-41(n)(n为载体钛硅比)催化剂,考察其在以H2O2为氧化剂的环己烯环氧化反应中的催化性能,并用XRD、UV-Vis、IR、N2吸附-脱附、XPS及H2-TPR等测试技术对催化剂进行表征.结果表明:NPMO/Ti-MCM-41(0.2)的环己烯转化率、环氧环己烷选择性及H2O2利用率达到最高,分别为27.50%、75.31%和78.31%.这归因于负载型NPMO中的MoO3还原能力得到提高;载体Ti-MCM-41中Ti物种进一步促进MoO3的还原能力,从而有利于其与双氧水形成过氧化物活性中间体,使催化性能和双氧水的利用率得到提高.其中负载后的载体Ti-MCM-41孔结构遭到破坏,形成无定形TiOx物种. | 吴磊 张波 汤明慧 | 2013 | 分子催化2013，27，2： | 6 |
| 12 | ZnCl_2/Si-MCM-41催化剂的制备、表征及催化性能研究显示文摘通过浸渍法制备了新型的环境友好催化剂ZnCl2/Si-MCM-41。考察了它在苯与苄氯的苄基化反应上的活性,探索了制备ZnCl2/Si-MCM-41负载试剂的最佳制备条件。研究表明:ZnCl2/Si-MCM-41的最佳制备条件是负载量为4mmol/g,活化温度为150℃,活化时间为5h。通过XRD、TG、FT-IR对催化剂进行表征,发现ZnCl2在较低负载量时,ZnCl2充分分散在载体孔道内,对催化剂载体的结构没有明显的影响,而且此负载试剂上苯的苄基化反应的活性中心不是晶体ZnCl2,而是存在于载体表面的非晶态ZnCl2物种。 | 李春生 周春晖 葛忠华 王晖 郭红强 | 2003 | 浙江工业大学学报2003，31，5： | 5 |
| 13 | ZrO_2/MCM-41催化的苯乙酮氢转移反应显示文摘通过浸渍法分别制备了硅胶(SiO2)、全硅MCM-41介孔分子筛负载ZrO2催化剂,考察其在以异丙醇为氢源,苯乙酮的氢转移反应中的催化性能,并与纯ZrO2进行对比,同时对各催化剂进行XRD、N2吸附-脱附、XPS、吡啶原位吸附红外等表征分析。结果表明:与纯ZrO2相比,负载型催化剂活性明显增加,归因于ZrO2与载体发生强相互作用,形成Si-O-Zr键,使催化剂表面的Zr-OH数目显著增加,出现B酸中心,且L酸中心强度增强。ZrO2/MCM-41的催化活性优于ZrO2/SiO2,可归因为前者中ZrO2的分散程度较高。ZrO2/MCM-41的最佳ZrO2负载量为5%(wt);最佳反应时间8 h;最佳异丙醇和苯乙酮摩尔比为10:1。苯乙酮含吸电子取代基后转化率升高,而含供电子取代基后转化率降低。5%ZrO2/MCM-41的催化活性随重复使用次数增加而逐渐降低。 | 袁剑 张波 汤明慧 吴磊 | 2013 | 高校化学工程学报2013，27，5： | 5 |
| 14 | 蒙脱土多孔异构材料合成条件初探显示文摘采用天然膨润土为原料 ,提纯后用季铵盐 (如十六烷基三甲基溴化铵 )有机改性成有机土 ,然后与中性胺 (如十二胺和八烷胺 )及正硅酸乙酯以一定的比例混合反应 4h ,经分离 ,干燥 ,焙烧后合成出蒙脱土多孔粘土异构材料。通过XRD、TGA等表征手段对这些中间产品和成品进行了分析测试 ,考察了不同链长的中性胺、不同的有机土等对材料合成的影响。结果表明用商品有机土和八烷胺合成的样品具有 2 6 .4 的孔道高度 ,达到中孔 ,且其热稳定性可达 80 0℃以上。 | 李庆伟 周春晖 葛忠华 王敏华 林春绵 王旭 | 2002 | 浙江工业大学学报2002，30，2： | 5 |
| 15 | 铝对固体超强酸/介孔分子筛催化性能的促进作用化显示文摘采用浆态直接浸渍-焙烧方法制备了铝促进的固体超强酸/介孔分子筛材料,并采用XRD、N2吸附、吡啶吸附IR、反应表征等方法对其结构及性能进行了表征。铝的引入有利于形成和稳定样品表面的B酸,有助于稳定表面硫物种,而样品的比表面和孔容随着铝的加入变化不大。添加适量的铝能够大大提高正丁烷异构化的催化活性。 采用浆态直接浸渍-焙烧方法制备了铝促进的固体超强酸/介孔分子筛材料,并采用XRD、N2吸附、吡啶吸附IR、反应表征等方法对其结构及性能进行了表征。铝的引入有利于形成和稳定样品表面的B酸,有助于稳定表面硫物种,而样品的比表面和孔容随着铝的加入变化不大。添加适量的铝能够大大提高正丁烷异构化的催化活性。 | 韩松 王伟 陈长林 徐南平 | 2003 | 高校化学工程学报2003，17，3： | 4 |
| 16 | 负载型MgO催化苯乙酮Meerwein-Ponndorf-Verley反应中的载体效应显示文摘通过浸渍法制备活性炭(AC)、全硅介孔分子筛MCM-41、硅胶(SiO2)、γ-Al2O3等四种载体负载的MgO催化剂,考察其在以异丙醇为氢源的苯乙酮Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)反应中的催化活性,并和纯MgO进行对比研究,同时对样品进行XRD、TEM、N2吸附-脱附、XPS及CO2-TPD等表征分析,研究载体效应对催化剂活性的影响.结果表明:纯MgO因其比表面积较小,表面暴露的碱中心数目较少,其活性较低.10%MgO/AC中MgO具有良好的分散性,且与AC载体不发生强相互作用,MgO以小晶粒形式存在于载体表面,致使催化剂表面的碱中心数目显著提高;另外,苯乙酮上苯环π电子与AC载体中石墨层π电子可能存在相互作用,致使催化剂活性中心附近的苯乙酮浓度增大;上述两方面原因使该催化剂具有良好的活性.而在10%MgO/MCM-41,10%MgO/SiO2,10%MgO/γ-Al2O3中,载体均与MgO发生强相互作用,使得其碱中心数目急剧下降,导致其催化活性不明显. | 徐春雷 张波 袁剑 卢晗锋 陈银飞 葛忠华 | 2011 | 化学学报2011，69，4： | 3 |
| 17 | 稀土元素对ZrO_2-M_2O_3/MCM-41(M=La,Ce,Sm,Gd)氢转移催化活性的影响显示文摘通过浸渍法制备了5%ZrO2/MCM-41、5%ZrO2-5%M2O3/MCM-41(M=La,Ce,Sm,Gd)催化剂,考察其在苯乙酮氢转移还原生成α-苯乙醇反应中的催化活性,同时对样品进行XRD、N2吸附-脱附、吡啶吸附原位红外等表征分析,研究添加稀土金属氧化物对催化剂活性的影响机理。结果表明:ZrO2及稀土金属氧化物均以无定型态或粒度低于XRD检测限的细小晶粒较好地分散在MCM-41介孔分子筛内表面;加入稀土金属氧化物对ZrO2/MCM-41的催化活性有较大影响,催化活性按5%ZrO2-5%La2O3/MCM-41>5%ZrO2-5%Sm2O3/MCM-41>5%ZrO2-5%Gd2O3/MCM-41>5%ZrO2/MCM-41>5%ZrO2-5%Ce2O3/MCM-41降低。这一方面归因于加入稀土金属氧化物增强了催化剂表面Zr-OH、L酸中心及B酸中心的酸性,另一方面归因于La2O3的加入使催化剂表面酸中心数目明显提高,Sm2O3、Gd2O3的加入使催化剂表面酸中心数目有所降低,而加入Ce2O3使催化剂表面酸中心数目显著减少。 | 邓冰心 张波 姜剑锋 | 2015 | 无机化学学报2015，31，1： | 3 |
| 18 | MCM-41负载铂催化剂在甲烷同系聚合中的载体效应显示文摘以纯硅和Si/Al比分别为15和10的MCM-41,以及经NH_4NO_3,HAc和NaNO_3的醇溶液交换的MCM-41为载体制得Pt/MCM-41系列催化剂,研究了在甲烷两步同系聚合生成C_(2+)烷烃过程中催化剂的载体效应。载体的N_2吸附和催化剂的TPR显示出各种MCM-41的孔结构和表面性质存在差异;负载Pt催化剂在甲烷反应中的催化性能不同。活性随Si/Al比的增高而增大,其中以纯硅MCM-41负载催化剂活性最高,这来源于它高的比表面及相应的金属Pt在其中的高分散性和它特殊的表面性质;另外,由酸性抽提液处理的含铝MCM-41因载体酸性增加,其负载催化剂的活性也相应提高。同时,在各种Pt/MCM-41催化剂表面CH_x中间物种和其中C_α的生成量与产物C_(2+)生成量随载体变化的规律相同。C_(2+)高碳烃的总生成量和产物选择性取决于MCM-41载体的Si/Al比,Na含量和表面酸碱性。 | 马静红 潘大海 李瑞丰 谢克昌 | 2007 | 高校化学工程学报2007，21，3： | 2 |
| 19 | 制备条件对钒硅中孔分子筛的催化氧化性能的影响显示文摘通过溶胶-凝胶的方法在室温下制备出结晶度较好的钒硅中孔分子筛V-MCM-41,并以苯乙烯的液固相催化氧化反应作为指针反应, 研究了制备条件影响V-MCM-41催化氧化性能的本质。在催化剂制备的前处理阶段,降低Si/V比直至Si/V=50(mol比),并将合成凝胶的pH值控制在11.5左右时能获得较高的催化活性,同时也不会降低催化剂的循环使用寿命。另外,碱源用氢氧化钠比用四甲基氢氧化胺更能提高催化剂活性。在催化剂制备的后处理阶段, 晶化时间, 晶化温度和焙烧温度对于提高催化剂的活性都有一个最佳值,其最佳值分别为4d, 100℃和650℃。研究结果表明,V在分子筛骨架的搀杂量以及分子筛的结晶度是制备条件影响钒硅中孔分子筛催化氧化性能的重要决定因素。 | 盛小飞 周春晖 葛忠华 李春生 | 2003 | 高校化学工程学报2003，17，4： | 2 |
| 20 | Pt/Al-MCM-41加氢裂化生物烷烃制备航空煤油及其影响因素研究显示文摘实验制备和表征了不同组成Pt/Al-MCM-41双功能催化剂,以生物柴油加氢脱氧得到的生物烷烃为原料进行加氢裂化制备生物航空煤油,考察了不同反应温度(300~3400C)、重时空速(0.75~1.75h^-1)、反应压力(1~5MPa)和氢油比(700-2700)等反应条件对生物烷烃转化率和选择性的影响。结果表明,随着温度的升高,转化率显著增加,煤汽比随着反应温度的升高而下降:随着重时空速的升高,转化率降低,煤汽比上升;在较低压力(2-4MPa)下,产物分布变化小,在5MPa反应压力下,转化率迅速下降;随着氢油比的增加,转化率和煤汽比均逐渐升高。综合考虑选择性和转化率,适宜反应条件为:温度330℃、重时空速1h~、压力2~3MPa、氢油比2200。 | 卢美贞 李永强 刘学军 聂勇 陆向红 于凤文 计建炳 | 2016 | 高校化学工程学报2016，30，4： | 2 |
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